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斯坦福大学崔屹Adv. Energy Mater. | 枝晶生长需预防,Li2S掩护层来帮忙 精选

已有 2760 次阅读 2019-05-18 14:10 |小我分类:热门研究|体系分类:博客资讯

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跟着便携式电子设负电动汽车领域的迅猛睁开,研究职员赓续极力于开拓具有高能量密度、高容量的锂离子电池负极资料。此中,金属锂负极因为具有最高的实践容量(3860 mAh g−1)而遭到普遍存眷,然而基于金属锂负极的电池在工作中面对着致命成就——枝晶的不均匀生长和电极/电解质的损耗,这严重影响了锂金属电池的轮回稳固性、平安性及适用性。


为了解决上述成就,研究职员已采取诸多手腕来实现金属锂负极的优化,例如:引入亲锂基体来克制锂电化学沉积/剥离过程中的体积变更;利用具有较高强度的固态电解质或隔膜来克制锂枝晶纳ぃ灰锂均匀电化学沉积;优化电极纳米布局设计等。


在所无办法中,负极资料与电解质之间的固相电解质界面(SEI)是目前研究热门之一。在锂金属电池工作过程中, SEI膜容易发生破裂,导致金属锂的非均匀沉积/剥离,天生的锂枝晶进而引起电池短路,发生严重的平安成就。同时,轮回过程中SEI膜的反复击穿和修复导致活性物质的赓续丧失和电池轮回机能的衰减。因此,抱负的SEI膜必要实现钝化负极,克制电极与电解质之间的反应。在前人的工作,分歧种类的人工SEI膜被提出用于稳固锂金属负极,然而电池轮回过程中SEI膜如何演化和SEI膜的品德对其稳固性的影响等关键机制成就必要进一步探究。


近日,斯坦福大学的崔屹传授团队提出了一种“兼具高离子电导和均匀性”的计谋,即引入均匀的硫化锂(Li2S)掩护层来稳固SEI膜和锂金属负极。他咱咱们颠末过程高温下的简略高效、环境友爱、本钱低廉的固态锂硫蒸汽反应设计了一层硫化锂(Li2S)掩护层,并颠末过程试验手腕和模拟对其电化学机能停止了研究。该研究揭示了电池工作中构成的硫化锂(Li2S)人工SEI膜组分的演变过程:均匀、高离子导电性的掩护层改变为一种具有掩护感化的层状SEI膜,而非以寄生反应产品为重要组分、破碎且无序的SEI膜。同时,模拟结果表明组分的均匀性和高离子电导试谖固SEI膜中的重要感化。电化学测试结果表明,即使在高达5mAh/cm−2的电流下,基于该计谋下的Li-LTO全电池也可以或许或许稳固轮回超过900次,且没有出现枝晶生长现象。研究职员相信,该项研究中的设计计谋和对SEI演化过程的深入懂得,不只可以或许或许指点锂金属负极的进一步优化,而且可为其余电极资料SEI膜的设计供给借鉴。该效果以题为“Uniform High Ionic Conducting Lithium Sulfide Protection Layer for Stable Lithium Metal Anode”发表在Advanced Energy Materials上。


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图1.Li2S@Li electrode设计计谋

a)Li2S@Li电极的制备:将锂金属(银色)置于硫气氛中,外面锂颠末过程气固反应逐渐天生薄层锂硫酸盐(金色);b)分歧SEI膜下锂金属负极沉积过程的差异:高离子导电性的SEI膜覆盖下的锂金属沉积量大,沉积锂呈球状,λ(枝晶核尺寸)高,低离子电导性SEI膜覆盖下的锂金属沉积量小,沉积锂呈针状,λ低,易刺破SEI膜。


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图2. Li金属负极表征

a)Li2S@Li电极的扫描电镜图,b)Li2S@Li的聚焦离子束(FIB)SEM截面图,Li2S@Li电极的c)XRD和d)XPS谱图, Li2S@Li电极中e)S 2p和f)Li 1s XPS深度散布图, g)导锂组分在Li2S@Li电极SEI膜中的散布示用意,Li2S8preplanted Li对照电极中h)S2p和i) Li 1sXPS深度散布,j)导锂组分在Li2S8 preplanted Li对照电极SEI膜中的散布示用意。


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图3.电化学机能及轮回后形貌表征

a)Li2S@Li、Li和Li2S8 preplanted Li电极组装的对称电池在2mA cm−2(电流密度)、5 mAh cm−2(容量)下的沉积/剥离轮回机能图,b)Li2S@Li电池在2 mA cm−2、5 mAh cm−2下沉积/剥离制缛κ后的EIS谱,c)裸锂电极经50次轮回后的SEM图像,d)L2S@Li电极100次轮回后的SEM图像,e)和f) Li2S8 preplanted Li电极在100次轮回后的SEM图,g)LTO/Li2S@Li、LTO/裸锂和LTO/Li2S8 preplanted Li电池的倍率机能和轮回机能(1C=150 mA g−1,负极容量节制在10 mAh cm−2,正极容量节制在1 mAh cm−2阁下,相当于10%的负极容量利用率),(H)LFP/Li2S@Li、LFP/裸Li和LFP/Li2S8 preplanted Li电池的倍率机能和轮回机能(负极容量节制在10 mAh cm−2,正极容量节制在2.5mAh cm−2阁下,相当于每个轮回负极容量利用率为25%)


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4. Li负极轮回过程中的组分演变

a-e)裸Li和Li2S@Li电极在轮回分歧圈数后的原位光学图像,f-h) Li2S8 preplanted Li和Li2S@Li电极在轮回分歧圈数后的原位光学图像,标尺a)、b)、d)-h) 200μm,c)50μm,(I)100次轮回后Li2S@Li电极的C1s、Li1s和S2p XPS深度散布图,j)Li2S@Li电极SEI中导锂组分散布示用意,此中碳酸盐包含RCO2Li和Li2CO3,k) Li2S8preplanted Li电极在100次轮回后C1s、Li1s和S2p XPS深度散布图,l) Li2S8 preplanted Li中导锂组分散布示用意。


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图5. 分歧SEI下的锂沉积模拟

a)用于模拟单组分SEI掩护下的负极模子,来说明SEI的离子电导率(IC)变更对锂沉积的影响,(b-d)模拟分歧离子电导率SEI掩护下集流体上的锂离子通量散布和锂沉积速率的变更,e)用于模拟分歧离子电导率的双组分SEI掩护下的负极模子,f-g)模拟分歧SEI掩护下集流体上锂离子通量散布和锂沉积速率变更。标尺:500nm


该工作提出 “兼具高离子电导和均匀性”的计谋,用于稳固SEI膜和锂金属负极。结果表明,高离子导电性SEI可以或许或许减轻非均匀的离子通量,实现锂的均匀沉积。同时,均匀的SEI在轮回后会改变为稳固的层状SEI以维持其掩护功效。因此,遭到掩护的锂负极呈现出优越的倍率机能及轮回机能。该工作为抱负的SEI布局与组分设计供给了新思绪。


原文阅读:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/aenm.201900858


-作者简介-

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崔屹,纳米资料科学家,斯坦福大学传授,重要研究领域会合在能源存储、纳米显微技术、纳米环保技术、纳米生物技术、先辈资料的合成与制作等等。崔屹传授在纳米资料研究取得了很多创始性的成就,在Science、Nature系列等高程度杂志上共发表近400篇研究论文,H-Index(H因子)155,总引用高达10万余次。


受权国际专利40余件,并获得一系列奖项,包含2017年度布拉瓦尼克青年科学家奖,2015年MRS Kavli Distinguished Lectureship in Nanoscience, Resonate Award for Sustainability,2014年Nano Energy奖、2014年Blavatnik(布拉瓦尼克)国度奖入围奖、2013年IUPCA(国际实践化学与应用化学结合会)新资料及合成精彩奖、2011年哈佛大学威尔逊奖、2010年斯隆研究基金、2008年KAUST研究奖、2008年ONR年青创造家奖、2007年MDV创新奖等,2004年被选“世界顶尖100名青年创造家”。


期刊介绍


Advanced Energy Materials


Established in 2011, Advanced Energy Materials is an international, interdisciplinary, English-language forum of original peer-reviewed contributions on materials used in all forms of energy harvesting, conversion and storage. With a 2017 Impact Factor of 21.875, Advanced Energy Materials is a prime source for the best energy-related research. This Impact Factor confirms in numbers what was already clear from the content: that AEnM has joined Advanced Materials, Advanced Functional Materials and Small as a top-quality journal.


投稿网址:

https://www.editorialmanager.com/advenergymat/default.aspx




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2 黄永义 郑强

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